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AO工艺污水处理设备

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海藻酸钠固定漆酶对COD降解动力学的影响　　本研究选择海藻酸钠作为包埋材料, 因其是一种天然多糖碳水化合物, 具有价格低廉, 固定化成型方便和传质性能好等优点, 是固定漆酶的良好材料(Jampala et al., 2017).　　图 6显示在pH为4, Fe2+浓度为10 mmol·L-1, 漆酶浓度为1 mg·mL-1时, 利用制成的海藻酸钠/碳毡和漆酶/海藻酸钠/碳毡阴极探讨海藻酸钠固定漆酶对降解聚醚废水的影响.图 6a说明漆酶/海藻酸钠/碳毡阴极对聚醚废水COD的降解率为62.2%, 而海藻酸钠/碳毡和碳毡阴极仅为35.4%和40.1%;将图 6a的数据进行二级动力学方程拟合, 结果如图 6b所示.用漆酶包埋修饰的阴极对聚醚废水降解速度(k=2.5×10-5 mol-1·dm3·s-1)最快.因为漆酶在通氧曝气时, 酶中心铜离子被还原与H2O2反应, 促进更多·OH生成, 加速降解聚醚废水.然而海藻酸钠/碳毡阴极降解速度(k=7.5×10-6 mol-1·dm3·s-1)慢于碳毡阴极降解速度(k=8.6×10-6 mol-1·dm3·s-1)和漆酶/海藻酸钠/碳毡阴极降解速度.结果表明海藻酸钠对提升聚醚废水COD降解率影响微小, 对促进聚醚废水降解效率的主要是漆酶包埋修饰.

3.2.3 溶液初始pH对COD降解动力学的影响　　漆酶是一种来源于米曲霉菌种的酶, pH范围是3~5.5, 最适pH为4, 过高和过低的pH会抑制酶的活性(Lai et al., 2017).在Fe2+浓度为10 mmol·L-1, 漆酶的浓度为1 mg·mL-1条件下, 调节不同pH为3、4、4.5、5、5.5, 与在断路条件下pH为3、4、4.5、5、5.5作对照, 探讨24 h对聚醚废水的降解影响, 如图 7所示.在图 7a中, pH为4, 聚醚废水COD降解率最高62.2%.随着pH值提高至5.5, COD降解率从66.2%下降至41.8%.pH为3时, 聚醚废水降解率仅为44.9%.将图 7a的数据进行二级动力学方程拟合, 降解动力学如图 7b所示, 当pH为4, 漆酶修饰的阴极对聚醚废水的降解速度最快(k=2.5×10-5 mol-1·dm3·s-1).因在酸性条件下(pH为4), 固定化漆酶稳定性好, 活性化最大, 传递更多电子至氧分子上.漆酶将氧还原为水时, 酶中心的铜离子与H2O2积极发生如式(1)和(2)的反应, 促进生成更多·OH, 来降解有机物(Shi et al., 2016).同时漆酶自身也在催化有机污染物.电化学测量　　电压U用万用电压表(优利德UT30, 电压量程为0~2000 mV, 分辨力为1 mV, 准确度±(0.5%+2))测定(张永娟等, 2012).　　式中, I为电流密度(mA·cm-2), U为输出电压(mV), A为阴极有效面积(cm2), R外为外电阻(Ω), 如无特殊说明, 外接电阻为1000 Ω (孙彩玉等, 2015).　　3 结果与讨论(Results and discussion)3.1 碳毡阴极对聚醚废水降解动力学的影响3.1.1 碳毡阴极对聚醚废水的降解　　4类不同阴极室的碳毡电池运行条件见表 1.在pH为4, Fe2+浓度为1 mmol·L-1, 不同处理条件下, 24 h碳毡阴极对聚醚废水降解影响见图 2.MFC-A是在断路条件下聚醚废水的降解率仅3.2%.MFC-B是缺少O2条件下聚醚废水降解率8.8%, MFC-C是缺少Fe2+条件下聚醚废水降解率10.3%, MFC-D是Fe2+浓度为1 mmol·L-1通O2条件下聚醚废水降解率31%.推测在微生物燃料电池阴极构建的电芬顿体系可处理聚醚废水.　　3.1.2 溶液初始pH对聚醚废水降解动力学影响　　在Fe2+浓度为1 mmol·L-1时, 调节不同的溶液初始pH为3、4、7、10, 与断路条件下pH为3、4、7、10作对照, 探讨24 h对聚醚废水的降解, 如图 3所示.从图 3a中看出, pH为的3聚醚废水COD降解率最大36.7%, 最有利于微生物电芬顿反应(李建斐等, 2016).但随着pH值增加, 降低了聚醚废水的降解速率.当pH值由3~10, 聚醚废水降解率从36.7%下降至23.5%.将图 3a的数据进行二级动力学方程(1)拟合(Chen et al., 2017), 降解动力学如图 3b所示.当pH为3时, k=7.2×10-6 mol-1·dm3·s-1, 降解速度最快.当pH值上升至10, 降解速率常数从7.2×10-6 mol-1·dm3·s-1下降至4.8×10-6 mol-1·dm3·s-1, 在一定程度上这表明高pH值不利于聚醚废水降解.　　3.1.3 Fe2+的浓度对聚醚废水降解的影响　　以碳毡为阴极, 在pH为3, 外加FeSO4·7H2O调节Fe2+浓度(0、1、2、5、7、10、12 mmol·L-1)探讨24 h对聚醚废水的降解情况, 结果如图 4所示.随着Fe2+浓度增加(1~10 mmol·L-1), COD降解速率从36.7%上升至51.9%, 在一定程度上Fe2+浓度对降解速率有积极的影响.推测是因为MFC稳定运行过程中产生一定量H2O2, Fe2+浓度增加提高·OH的产量, 从而促进COD降解率的提高.当Fe2+的浓度为10 mmol·L-1, 聚醚废水COD降解率51.9%.相反当Fe2+浓度达12 mmol·L-1, COD降解率却下降至44.7%.表明较高浓度Fe2+会消耗·OH.尽管·OH氧化有机污染物的反应速率大于氧化Fe2+, 但·OH仍存在部分消耗(Fu et al., 2010).此外过多的Fe2+会瞬时产生很多·OH, 与H2O2产生反应, 从而消耗·OH和H2O2(Rauf et al., 2009), 进而影响聚醚废水降解(反应式见(2)(3)(4)).　　3.2 漆酶修饰阴极对聚醚废水降解效果的影响3.2.1 海藻酸钠固定化漆酶形貌分析　　运用SEM对纯漆酶粉末、海藻酸钠/碳毡和海藻酸钠/漆酶/碳毡电极进行300倍观测, 如图 5所示.图 5a是漆酶粉末SEM, 呈不规则的球形状态, 图 5b是海藻酸钠/碳毡电极SEM, 表面光滑, 有丝状裂痕, 呈无球形体, 图 5c是海藻酸钠/漆酶/碳毡SEM, 呈不规则球形, 与纯漆酶结构相似, 呈凸起状, 说明漆酶主要是被海藻酸钠包埋在内.从图 5b和5c看出海藻酸钠固定漆酶是将漆酶包埋在内.

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